我国不定形耐火材料的发展回顾与展望
- 发布人：管理员
- 发布时间：2012-12-05
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周宁生① 赵英杰②
河南科技大学高温材料研究院 武钢技术部
不定形耐火材料是耐火材料的重要组成部分，甚至在有的发达国家如日本成为耐火材料的主流。我国耐火材料行业的蓬勃发展在不定形耐火材料方面也有诸多体现。本文试对我国不定形耐火材料发展取得的成绩、研发动态和今后的发展作概要性介绍。有关细节的介绍在近年的全国不定形耐火材料学术会议论文集和专业杂志上可以查阅到。
1不定形耐火材料的优势
根据GB／T18930—2002“耐火材料术语”的定义，不定形耐火材料（Unshaped refractory，monolithic refractory）是指由骨料、粉料、结合剂和添加剂组成的混合料。以交货状态直接使用，或加入一种或多种不影响其耐火性能的合适的液体后使用。美国ASTM标准 C71-01a对其定义为： “A refractory which may be installed in situ，without joints to form an integral structure” （可以现场筑衬施工，不产生接缝而形成整体结构的耐火材料）。“不定形”的含义，是指以干态或湿态的混合料交货，可以没有固定的外形。但浇注料亦可制备成预制件交货，称“不定形”并不贴切。因而国内外近年来也将不定形耐火材料称为整体耐火材料（Monolithic refractory)。我国于1977年正式采用“不定形耐火材料”这一名称。
同烧成的定形耐火材料比，不定形耐火材料因具有以下的诸多优点，在世界各国都得到了迅猛发展。其在整个耐火材料中所占的比例，已成为衡量耐火材料行业技术发展水平的重要标志。
（1）生产简单。不需要成形、干燥和高温烧成等投入高的设施，生产效率高，生产成本较低。
（2）能耗低。不定形耐火材料由于交货时无需烧成，即使是预制件也往往只需在较低温度热处理即可。生产一吨黏土砖、高铝砖需消耗约 300-400 kg标煤，而生产一吨不定形耐火材料的能耗仅为前者的10％~30％。
（3）整体性好。用不定形耐火材料筑衬可消除砖缝造成的安全隐患，特别是作为直接与高温熔体相接触的内衬时，这种无接缝的整体衬更为安全可靠。
（4）施工效率高。可机械化施工，减轻工人劳动强度，施工效率提高。
（5）适宜于复杂构形衬体的施工和修补，适宜于大、异形构件的制作。
（6）可通过局部喷补并在残衬上进行补浇而有效地延长炉衬使用寿命，减少材料消耗，可使材料被更充分利用，降低成本。
（7）有的具有定形耐火材料难以具备的特性，如使用过程中的原位效应利用，干式料的防穿透等。
（8）贮运和使用灵活，便于根据施工和使用要求调整组成和性能。
20世纪80年代以来，发达工业国的耐火材料总产量有所下降，而不定形耐火材料的消耗量却稳中有升，因而，不定形耐火材料与定形耐火材料的比例总体上升。作为世界耐火材料技术领先国家，日本在1992年率先成为不定形耐火材料产量超过定形耐火材料的国家，近年来，其不定形耐火材料占耐火材料总产量的比例超过 65％；美国和欧洲诸国如英、德、法等，这一比例也都在50％上下。我国不定形耐火材料占耐火材料总产量比例也呈增长态势，上世纪70-90年代大约每10年翻一番，由70年代初5％左右增加到90年代末20％左右。据中国耐火材料行业协会统计，2008年不定形耐火材料占耐火材料总产量2417.48万吨的33.8％；2009年占总产量 2453.56万吨的34.3％。与发达国家比，仍有较大发展空间。
2我国不定形耐火材料发展历程的简要回顾
我国耐火材料工业的发展进步，也体现在不定形耐火材料方面。按特性和应用状况，我国不定形耐火材料的发展，可分为三个阶段。
第一阶段为起步阶段，时间上为20世纪70年代以前。这个阶段的品种低级且单调。主要采用硅酸盐水泥、水玻璃和磷酸盐等结合剂，与普通耐火骨料和粉料配制成不定形耐火材料，水泥结合的耐火混凝土即是典型代表，在锅炉、管式加热炉、热处理炉、轧钢加热炉、烟囱和热工设备基础等部位得到应用，但使用温度不高，使用寿命不长。
1964年，原冶金工业部在洛阳组建了冶金部洛阳耐火材料研究所。从那时起，有了专门从事散状耐火材料即不定形耐火材料研究的队伍。即使受到文革的干扰，仍在高铝水泥的研制、耐火混凝土等方面取得成绩。
1967年及1969年，原冶金工业部曾先后在上海、天津召开耐火混凝土生产使用经验交流会，掀起了一个有群众运动色彩的耐火混凝土应用小高潮。耐火混凝土应用范围由使用温度较低的工业窑炉扩展至冶金工业的加热炉、均热炉等。由于原料及结合剂比较低级等问题，此阶段的不定形耐火材料还很初级，限制了推广应用。与此同时，也开发了不烧砖，以弥补耐火混凝土的某些不足。如不烧镁铝砖，在重钢平炉顶上使用曾创下佳绩。
第二阶段为发展阶段，从上世纪70年代到 80年代中期。70年代末开始，改革开放的大潮激发着我国国民经济的崛起，耐火材料工业也在此大潮中迅速发展。
武钢“一米七”工程的引进，宝钢的建设，大型水泥回转窑、浮法玻璃生产线等大型引进项目所需耐火材料国产化为发展我国不定形耐火材料创造了良好机遇。原冶金部洛阳耐火材料研究院、中国建材科学研究院耐火材料研究所、冶金部建筑研究总院、武汉冶金建筑研究所等科研单位，武汉钢铁学院（现武汉科技大学）、西安冶金建筑学院（现西安建筑科技大学）、鞍山钢铁学院（现辽宁科技大学）等高等院校自身或与企业合作，通过剖析引进的材料，开展科技攻关，在不长的时间内研制出了立足国产原料的各种不定形耐火材料，保证了武钢“一米七”项目及宝钢的顺利生产，为众多冶金企业使用不定形耐火材料提供了借鉴。与此同时，建材、化工、陶瓷、玻璃等行业也从国外引进了先进技术和材料，不少工业炉所需不定形耐火材料也很快实现了国产化。
这期间，铝酸钙水泥、硫酸铝、聚磷酸钠、水玻璃、黏土等结合物得到广泛应用，研制成功了耐火投射料、喷补料、耐火可塑料、水玻璃结合钢包浇注料等新品种，提高了材料的使用性能，增加了材料的施工方法，扩大了材料的应用范围。80年代初、中期由洛耐院开发成功的水玻璃结合铝镁钢包浇注料，曾由冶金部组织在全国推广使用，寿命比原用黏土砖、高铝砖大幅提高，具有我国特色。
第三阶段为跃进阶段，从20世纪80年代中期以来。这期间，我国经济发展突飞猛进，耐火材料的用户工业尤其是钢铁、水泥工业发展迅猛。由冶金部牵头，联合国家建材局、中国轻工总会等部门组织实施了耐火材料方面的国家“八五”、“九五”重点科技攻关。80年代中期—90年代中期，耐火材料乡镇企业的涌现如雨后春笋。大多数乡镇企业都生产不定形耐火材料。科研院所、院校与乡镇企业的合作活跃且密切，提供了有力的技术支持，使我国不定形耐火材料的发展出现质的飞跃。这二十多年来，我国不定形耐火材料的发展空前活跃，技术进步显著。
低水泥、超低水泥、无水泥系列耐火浇注料的开发和应用成功成为该阶段突出的标志。发展特点为：（1）原料越来越多地采用天然原料精选料和合成料，如优质高铝矾土熟料、焦宝石、莫来石、各种电熔刚玉、烧结刚玉、碳化硅、尖晶石、氧化物超细粉等；（2）采用先进的结合体系，使结合体系向“纯净化”和“稳定化”方向发展。如采用氧化硅、氧化铝、氧化铬等超细粉、高效分散技术以及外加剂，开发了以铝硅系低水泥、超低水泥浇注料和其他材质的无水泥浇注料为代表的众多浇注料和满足新施工方法的不定形耐火材料新品种；（3）品种方面主要发展各种浇注料，其次是喷补料、可塑料和涂料；（4）应用范围从中低温部位为主到高温部位为主，已进入各种高温熔炼炉（如高炉、转炉、电炉等）和直接接触高温熔体的容器工作衬（如铁水包、钢包、中间包等）。
支撑不定形耐火材料不断发展的主要技术包括以下诸方面：
（1）采用高品位和高性能的原料尤其是人工合成原料，使不定形耐火材料的性能得到提升。
（2）采用先进的结合体系，减少或消除结合物带入杂质组分的不利影响，通过超细粉和凝胶实现凝聚结合，使不定形耐火材料的流变性、致密性、强度和使用性能改善。
（3）粒度分布的全范围优化，使不定形耐火材料的流变性和致密性改善。
（4）引入了某些非氧化物，制成氧化物—非氧化物复合型的不定形耐火材料，如Al2O3-SiC-C捣打料和浇注料，使不定形耐火材料的抗渣性和热震稳定性改善。
（5）引入了具有不同作用的高效外加剂，使不定形耐火材料的施工性能和使用性能改进。
（6）采用了先进的施工方法如自流浇注、预制件、喷射施工等，使不定形耐火材料的施工方法多样化和先进化。
3不定形耐火材料发展成就举要
不定形耐火材料方面的科技成果可谓群星璀璨，不胜枚举。虽有挂一漏万之虞，本文姑从以下五个方面举要介绍。
3.1结合体系的“纯净化”和“稳定化”
传统不定形耐火材料的杂质含量较高，除所用原材料外，所采用的结合体系也是杂质组分的来源。由于杂质组分难以消除，降低了材料的使用温度，也影响了使用性能。同时，在加热过程中由于所采用的结合物的挥发和分解，往往对材料的结构产生破坏作用，有时，这种破坏作用甚至是致命的，如烘烤中的爆裂。结合体系的“纯净化”就是尽可能减少或消除由结合物带入的杂质成分，如铝酸钙水泥中的CaO。自上世纪八十年代中期以来，浇注料方面的研发工作可以说集中在低水泥、超低水泥和无水泥化上，其实质就是为了减少由铝酸钙水泥带入的CaO对Al2O3-SiO系浇注料的不利影响。结合体系的“稳定化”，即在加热过程中减少结合物的挥发和分解，从而减少对材料结构产生破坏作用。
这方面成果的突出例子是上世纪90年代初由冶金部洛阳耐火材料研究院、河南省耕生耐火材料有限公司及濮阳耐火材料有限公司合作完成的“高性能低、超低、无水泥耐火浇注料的研制与应用”成果。通过引入SiO2、Al2O3，超细粉和纯铝酸钙水泥形成水合+凝聚结合和以凝聚结合为主的结合体系，加上采用高品位、高性能原料和优化粒度分布，使铝硅质浇注料的力学性能和高温性能大为改善，缩小了我国与世界发达国家在现代浇注料方面的差距。所开发的浇注料在轧钢加热炉和其他工业炉获得广泛应用，在施工效率、使用寿命、安全性、可靠性、简化衬体结构设计等方面显示出比砖衬的优越性，有的替代了进口料。该成果获得1991年度冶金部科技进步一等奖和1992年度国家科技进步二等奖。
另一个例子是MgO-SiO2-H2O结合体系在矾土基Al2O3-MgO钢包浇注料的成功应用。1994年前后，针对随着连铸比的提高，多家钢厂钢包的寿命过低（有的不足20次）的问题，由冶金部洛阳耐火材料研究院和河南省耕生耐火材料有限公司合作，充分利用我国丰富的高铝矾土和镁砂原料资源优势，以高铝矾土熟料、矾土基烧结尖晶石、烧结镁砂为主要原料，以氧化硅微粉和镁砂细粉形成MgO-SiO2-H2O结合，成功地开发出矾土基高铝—尖晶石钢包浇注料，具有适应较快速烘烤，荷重软化温度高，抗剥落性良好等特点。在30~70吨中小连铸钢包上使用，取得了包龄较原用水玻璃结合铝镁浇注料和铝镁碳砖成倍提高的显著效果。例如在合肥钢厂30吨连铸钢包使用，平均包龄114次，最高132次。取得的“矾土基高铝—尖晶石钢包浇注料的研制与应用”成果获1997年度河南省科技进步二等奖。矾土基高铝—尖晶石浇注料在全国几十家钢厂的中小型连铸钢包上使用，寿命多数大于100次，蚀损速率小于1 mm／次，成为中小型连铸钢包用浇注料的主流。（未完待续）
河南科技大学高温材料研究院 武钢技术部
不定形耐火材料是耐火材料的重要组成部分，甚至在有的发达国家如日本成为耐火材料的主流。我国耐火材料行业的蓬勃发展在不定形耐火材料方面也有诸多体现。本文试对我国不定形耐火材料发展取得的成绩、研发动态和今后的发展作概要性介绍。有关细节的介绍在近年的全国不定形耐火材料学术会议论文集和专业杂志上可以查阅到。
1不定形耐火材料的优势
根据GB／T18930—2002“耐火材料术语”的定义，不定形耐火材料（Unshaped refractory，monolithic refractory）是指由骨料、粉料、结合剂和添加剂组成的混合料。以交货状态直接使用，或加入一种或多种不影响其耐火性能的合适的液体后使用。美国ASTM标准 C71-01a对其定义为： “A refractory which may be installed in situ，without joints to form an integral structure” （可以现场筑衬施工，不产生接缝而形成整体结构的耐火材料）。“不定形”的含义，是指以干态或湿态的混合料交货，可以没有固定的外形。但浇注料亦可制备成预制件交货，称“不定形”并不贴切。因而国内外近年来也将不定形耐火材料称为整体耐火材料（Monolithic refractory)。我国于1977年正式采用“不定形耐火材料”这一名称。
同烧成的定形耐火材料比，不定形耐火材料因具有以下的诸多优点，在世界各国都得到了迅猛发展。其在整个耐火材料中所占的比例，已成为衡量耐火材料行业技术发展水平的重要标志。
（1）生产简单。不需要成形、干燥和高温烧成等投入高的设施，生产效率高，生产成本较低。
（2）能耗低。不定形耐火材料由于交货时无需烧成，即使是预制件也往往只需在较低温度热处理即可。生产一吨黏土砖、高铝砖需消耗约 300-400 kg标煤，而生产一吨不定形耐火材料的能耗仅为前者的10％~30％。
（3）整体性好。用不定形耐火材料筑衬可消除砖缝造成的安全隐患，特别是作为直接与高温熔体相接触的内衬时，这种无接缝的整体衬更为安全可靠。
（4）施工效率高。可机械化施工，减轻工人劳动强度，施工效率提高。
（5）适宜于复杂构形衬体的施工和修补，适宜于大、异形构件的制作。
（6）可通过局部喷补并在残衬上进行补浇而有效地延长炉衬使用寿命，减少材料消耗，可使材料被更充分利用，降低成本。
（7）有的具有定形耐火材料难以具备的特性，如使用过程中的原位效应利用，干式料的防穿透等。
（8）贮运和使用灵活，便于根据施工和使用要求调整组成和性能。
20世纪80年代以来，发达工业国的耐火材料总产量有所下降，而不定形耐火材料的消耗量却稳中有升，因而，不定形耐火材料与定形耐火材料的比例总体上升。作为世界耐火材料技术领先国家，日本在1992年率先成为不定形耐火材料产量超过定形耐火材料的国家，近年来，其不定形耐火材料占耐火材料总产量的比例超过 65％；美国和欧洲诸国如英、德、法等，这一比例也都在50％上下。我国不定形耐火材料占耐火材料总产量比例也呈增长态势，上世纪70-90年代大约每10年翻一番，由70年代初5％左右增加到90年代末20％左右。据中国耐火材料行业协会统计，2008年不定形耐火材料占耐火材料总产量2417.48万吨的33.8％；2009年占总产量 2453.56万吨的34.3％。与发达国家比，仍有较大发展空间。
2我国不定形耐火材料发展历程的简要回顾
我国耐火材料工业的发展进步，也体现在不定形耐火材料方面。按特性和应用状况，我国不定形耐火材料的发展，可分为三个阶段。
第一阶段为起步阶段，时间上为20世纪70年代以前。这个阶段的品种低级且单调。主要采用硅酸盐水泥、水玻璃和磷酸盐等结合剂，与普通耐火骨料和粉料配制成不定形耐火材料，水泥结合的耐火混凝土即是典型代表，在锅炉、管式加热炉、热处理炉、轧钢加热炉、烟囱和热工设备基础等部位得到应用，但使用温度不高，使用寿命不长。
1964年，原冶金工业部在洛阳组建了冶金部洛阳耐火材料研究所。从那时起，有了专门从事散状耐火材料即不定形耐火材料研究的队伍。即使受到文革的干扰，仍在高铝水泥的研制、耐火混凝土等方面取得成绩。
1967年及1969年，原冶金工业部曾先后在上海、天津召开耐火混凝土生产使用经验交流会，掀起了一个有群众运动色彩的耐火混凝土应用小高潮。耐火混凝土应用范围由使用温度较低的工业窑炉扩展至冶金工业的加热炉、均热炉等。由于原料及结合剂比较低级等问题，此阶段的不定形耐火材料还很初级，限制了推广应用。与此同时，也开发了不烧砖，以弥补耐火混凝土的某些不足。如不烧镁铝砖，在重钢平炉顶上使用曾创下佳绩。
第二阶段为发展阶段，从上世纪70年代到 80年代中期。70年代末开始，改革开放的大潮激发着我国国民经济的崛起，耐火材料工业也在此大潮中迅速发展。
武钢“一米七”工程的引进，宝钢的建设，大型水泥回转窑、浮法玻璃生产线等大型引进项目所需耐火材料国产化为发展我国不定形耐火材料创造了良好机遇。原冶金部洛阳耐火材料研究院、中国建材科学研究院耐火材料研究所、冶金部建筑研究总院、武汉冶金建筑研究所等科研单位，武汉钢铁学院（现武汉科技大学）、西安冶金建筑学院（现西安建筑科技大学）、鞍山钢铁学院（现辽宁科技大学）等高等院校自身或与企业合作，通过剖析引进的材料，开展科技攻关，在不长的时间内研制出了立足国产原料的各种不定形耐火材料，保证了武钢“一米七”项目及宝钢的顺利生产，为众多冶金企业使用不定形耐火材料提供了借鉴。与此同时，建材、化工、陶瓷、玻璃等行业也从国外引进了先进技术和材料，不少工业炉所需不定形耐火材料也很快实现了国产化。
这期间，铝酸钙水泥、硫酸铝、聚磷酸钠、水玻璃、黏土等结合物得到广泛应用，研制成功了耐火投射料、喷补料、耐火可塑料、水玻璃结合钢包浇注料等新品种，提高了材料的使用性能，增加了材料的施工方法，扩大了材料的应用范围。80年代初、中期由洛耐院开发成功的水玻璃结合铝镁钢包浇注料，曾由冶金部组织在全国推广使用，寿命比原用黏土砖、高铝砖大幅提高，具有我国特色。
第三阶段为跃进阶段，从20世纪80年代中期以来。这期间，我国经济发展突飞猛进，耐火材料的用户工业尤其是钢铁、水泥工业发展迅猛。由冶金部牵头，联合国家建材局、中国轻工总会等部门组织实施了耐火材料方面的国家“八五”、“九五”重点科技攻关。80年代中期—90年代中期，耐火材料乡镇企业的涌现如雨后春笋。大多数乡镇企业都生产不定形耐火材料。科研院所、院校与乡镇企业的合作活跃且密切，提供了有力的技术支持，使我国不定形耐火材料的发展出现质的飞跃。这二十多年来，我国不定形耐火材料的发展空前活跃，技术进步显著。
低水泥、超低水泥、无水泥系列耐火浇注料的开发和应用成功成为该阶段突出的标志。发展特点为：（1）原料越来越多地采用天然原料精选料和合成料，如优质高铝矾土熟料、焦宝石、莫来石、各种电熔刚玉、烧结刚玉、碳化硅、尖晶石、氧化物超细粉等；（2）采用先进的结合体系，使结合体系向“纯净化”和“稳定化”方向发展。如采用氧化硅、氧化铝、氧化铬等超细粉、高效分散技术以及外加剂，开发了以铝硅系低水泥、超低水泥浇注料和其他材质的无水泥浇注料为代表的众多浇注料和满足新施工方法的不定形耐火材料新品种；（3）品种方面主要发展各种浇注料，其次是喷补料、可塑料和涂料；（4）应用范围从中低温部位为主到高温部位为主，已进入各种高温熔炼炉（如高炉、转炉、电炉等）和直接接触高温熔体的容器工作衬（如铁水包、钢包、中间包等）。
支撑不定形耐火材料不断发展的主要技术包括以下诸方面：
（1）采用高品位和高性能的原料尤其是人工合成原料，使不定形耐火材料的性能得到提升。
（2）采用先进的结合体系，减少或消除结合物带入杂质组分的不利影响，通过超细粉和凝胶实现凝聚结合，使不定形耐火材料的流变性、致密性、强度和使用性能改善。
（3）粒度分布的全范围优化，使不定形耐火材料的流变性和致密性改善。
（4）引入了某些非氧化物，制成氧化物—非氧化物复合型的不定形耐火材料，如Al2O3-SiC-C捣打料和浇注料，使不定形耐火材料的抗渣性和热震稳定性改善。
（5）引入了具有不同作用的高效外加剂，使不定形耐火材料的施工性能和使用性能改进。
（6）采用了先进的施工方法如自流浇注、预制件、喷射施工等，使不定形耐火材料的施工方法多样化和先进化。
3不定形耐火材料发展成就举要
不定形耐火材料方面的科技成果可谓群星璀璨，不胜枚举。虽有挂一漏万之虞，本文姑从以下五个方面举要介绍。
3.1结合体系的“纯净化”和“稳定化”
传统不定形耐火材料的杂质含量较高，除所用原材料外，所采用的结合体系也是杂质组分的来源。由于杂质组分难以消除，降低了材料的使用温度，也影响了使用性能。同时，在加热过程中由于所采用的结合物的挥发和分解，往往对材料的结构产生破坏作用，有时，这种破坏作用甚至是致命的，如烘烤中的爆裂。结合体系的“纯净化”就是尽可能减少或消除由结合物带入的杂质成分，如铝酸钙水泥中的CaO。自上世纪八十年代中期以来，浇注料方面的研发工作可以说集中在低水泥、超低水泥和无水泥化上，其实质就是为了减少由铝酸钙水泥带入的CaO对Al2O3-SiO系浇注料的不利影响。结合体系的“稳定化”，即在加热过程中减少结合物的挥发和分解，从而减少对材料结构产生破坏作用。
这方面成果的突出例子是上世纪90年代初由冶金部洛阳耐火材料研究院、河南省耕生耐火材料有限公司及濮阳耐火材料有限公司合作完成的“高性能低、超低、无水泥耐火浇注料的研制与应用”成果。通过引入SiO2、Al2O3，超细粉和纯铝酸钙水泥形成水合+凝聚结合和以凝聚结合为主的结合体系，加上采用高品位、高性能原料和优化粒度分布，使铝硅质浇注料的力学性能和高温性能大为改善，缩小了我国与世界发达国家在现代浇注料方面的差距。所开发的浇注料在轧钢加热炉和其他工业炉获得广泛应用，在施工效率、使用寿命、安全性、可靠性、简化衬体结构设计等方面显示出比砖衬的优越性，有的替代了进口料。该成果获得1991年度冶金部科技进步一等奖和1992年度国家科技进步二等奖。
另一个例子是MgO-SiO2-H2O结合体系在矾土基Al2O3-MgO钢包浇注料的成功应用。1994年前后，针对随着连铸比的提高，多家钢厂钢包的寿命过低（有的不足20次）的问题，由冶金部洛阳耐火材料研究院和河南省耕生耐火材料有限公司合作，充分利用我国丰富的高铝矾土和镁砂原料资源优势，以高铝矾土熟料、矾土基烧结尖晶石、烧结镁砂为主要原料，以氧化硅微粉和镁砂细粉形成MgO-SiO2-H2O结合，成功地开发出矾土基高铝—尖晶石钢包浇注料，具有适应较快速烘烤，荷重软化温度高，抗剥落性良好等特点。在30~70吨中小连铸钢包上使用，取得了包龄较原用水玻璃结合铝镁浇注料和铝镁碳砖成倍提高的显著效果。例如在合肥钢厂30吨连铸钢包使用，平均包龄114次，最高132次。取得的“矾土基高铝—尖晶石钢包浇注料的研制与应用”成果获1997年度河南省科技进步二等奖。矾土基高铝—尖晶石浇注料在全国几十家钢厂的中小型连铸钢包上使用，寿命多数大于100次，蚀损速率小于1 mm／次，成为中小型连铸钢包用浇注料的主流。（未完待续）
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